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学术进展

贾春江(能源催化)课题组纳米金催化剂活性位点的指认研究取得进展

dangwei    Nov. 21, 2016, 4:46 p.m.

 

近日,我院无机所贾春江教授课题组和上海应用物理所司锐研究员课题组、中国科技大学马超博士合作,在纳米金催化剂催化室温一氧化碳氧化反应过程中地活性位点指认方面取得重要进展。其研究结果以通讯的形式发表在国际权威期刊《自然通讯》(Nature Communication, 7, 13481 doi: 10.1038/ncomms13481 (2016).)。

负载在可还原性载体上的小尺寸的金物种,由于其独特的催化氧化反应的性能而备受人们的关注。然而,在过去的二十多年,对于在催化一氧化碳氧化反应中,真正的起到活性位点作用的金物种还一直存在争议。其中,实现催化剂的可比性和真正意义上的原位检测金物种在反应过程中的结构演变是实现活性位指认的关键。基于以上问题,贾春江教授与司锐研究员、马超博士等三个课题组合作,可控的合成了三种不同聚集状态的金物种,通过球差校正地高分辨透射电子显微镜(Cs-corrected HRETM)和X射线吸收精细结构谱(XAFS)验证,其聚集尺寸分别是单分散的金原子、小于2nm的金团簇以及3-4nm左右的金颗粒。并通过各种原位表征技术,包括原位X射线吸收精细结构谱(in-situ XAFS、原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in-situ DRIFTs)和原位X射线衍射(in-situ XRD)等技术,清晰地观察到,在催化室温一氧化碳氧化反应过程中,金颗粒及金团簇中存在的金属态的金物种,对活性的贡献要远远大于单分散状态的离子价态的金物种。该工作在阐述重要的模型催化反应-一氧化碳氧化反应的机理方面具有重要的指导意义。

山东大学化学与化工学院为第一完成单位,无机所2013级硕士生郭丽雯和上海光源的2012级杜培培博士生为本文的共同第一作者,我院无机所2015级博士研究生付信朴为原位红外测试及后期实验补充提供了帮助。该工作得到国家自然科学基金、山东省泰山学者支持计划、山东大学基本科研业务费项目、中科院百人计划、中科院先导项目的共同支持。

该论文网址:http://www.nature.com/articles/ncomms13481

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