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学术进展

贾春江教授(能源催化)课题组铜铈催化剂研究取得进展

master    March 5, 2015, 10:34 a.m.

 

    近日,无机化学研究所贾春江教授与中科院上海光源装置能源与材料部司锐研究员课题组合作,将催化剂构效关系研究与同步辐射原位X射线技术紧密结合,在一氧化碳选择性催化氧化反应方面取得进展,提出了对氧化铈负载的纳米铜催化剂活性结构物种进行甄别的一种有效表征方法,相关论文已发表在国际催化权威期刊《美国化学会·催化》(IF=7.6)杂志上(ACS Catalysis, 2015, 5, 2088-2099)。

 

    一氧化碳选择性氧化(CO-PROXCO+O2®CO2)是氢燃料电池中氢气纯化过程的关键反应,由于副反应——氢气氧化(H2+O2®H2O)的存在,CO-PROX反应的转化率、选择性、以及温度区间对于评价相关催化剂的性能至关重要。早期的研究结果表明:氧化铈负载的铜基催化剂对于CO-PROX反应具有较高的催化活性,但相关的活性物种与机理路径仍存在很多争论。贾春江与司锐课题组使用CeO2单晶纳米棒作为载体,成功负载高分散的CuOx团簇,制备得到CuOx/CeO2催化剂。利用原位X射线吸收精细结构谱(XAFS)测试手段,结合X射线吸收近边谱(XANES)线性拟合、以及扩展X射线吸收精细结构谱(EXAFS)数据拟合等分析方法,发现了对于氧化铈纳米棒负载的高分散铜催化剂活性结构物种的直接实验证据;通过不同反应条件下铜原子簇的电子结构(氧化还原态)和短程配位结构(Cu-OCu-Cu配位数)与其CO-PROX活性之间的关联性,推测并验证了高分散CuOx (x = 0.2-0.5)原子簇较金属-载体强相互作用的Cu-[Ox]-Ce (x = 0.7-3.2)结构具有更好的催化性能。该工作结果对于新型铜铈催化剂的设计、以及相关原位结构表征方法均具有重要指导意义。

 

    无机所2014级博士生王伟伟为本文第一作者,该工作得到山东省泰山学者支持计划、中科院百人计划、国家自然科学基金、北京分子科学国家实验室开放基金和中科院战略性先导纳米专项的共同资助。

 

 

 

 

 

原位XAFS探测铜铈催化剂在实际反应中的结构变化

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