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学术进展

贾春江教授(能源催化)课题组钴-氧催化剂研究工作取得进展

master    Sept. 21, 2015, 5:27 p.m.

    近日,无机化学研究所贾春江教授与德国马普煤炭研究所Ferdi Schuth教授课题组合作,在钴基氧化物催化剂的合成及其催化一氧化碳氧化反应构效关系研究工作中取得进展,相关成果“Highly Ordered Mesoporous Cobalt Containing Oxides:Structure, Catalytic Properties, and Active Sites inOxidation of CarbonMonoxide”全文形式发表在国际化学权威期刊《美国化学会志》(IF=12.113)(J. Am. Chem. Soc.2015137, 11407-11418)。

        一氧化碳氧化(CO + O2 ® CO2)是重要的环境和能源催化反应,同时又是催化领域的经典模型反应。Co3O4作为非贵金属催化剂的典型发表,对于一氧化碳氧化具有极高的催化活性。长久以来,人们对于Co3O4的活性位点进行了研究,普遍认为八面体位的Co3+是其活性位点。贾春江与Ferdi Schuth课题组使用纳米铸造“nanocasting”的方法,以介孔氧化硅为前驱模板,制备了系列尺寸、孔结构可比的钴基氧化物材料,包括CoOCo3O4CuCo2O4CoFe2O4CoCr2O4等。在此基础上,对所制备材料的结构和催化一氧化碳氧化活性进行系统考察,并对催化剂活性位点Cod+(d=2,3)离子的格位和价态进行了指认。研究结果表明,钴基氧化物催化材料的八面体位的Co3+具有最高活性,八面体位的Co2+可以通过氧化变价,变为Co3+,从而也作为活性位点;由于配位环境的空间局限性,四面体位的Co2+离子则很难被氧化,从而无法作为高效催化的位点。该项工作对过渡金属氧化物催化材料的活性位点的指认提供了新的思路,对于新兴催化剂的设计与合成也具有重要指导意义。

    山东大学化学院大型仪器平台刚刚调试成功的原位漫反射红外装置(in situ DRIFTs)为本工作在分子吸附研究方面提供了有力支持;该工作得到山东省泰山学者支持计划、国家自然科学基金、山东大学基本科研业务费项目、洪堡基金会和马普协会的共同资助。



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