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学术进展

贾春江(能源催化)课题组亚纳米铁氧簇催化剂研究取得进展

dangwei    April 19, 2016, 11:23 a.m.

   

    近日,我院无机所贾春江教授课题组和上海应用物理所司锐研究员课题组、中国科技大学马超博士合作,在二氧化铈负载的亚纳米级铁氧团簇(subnanometer cluster)催化剂的合成及在催化费托合成反应的构效关系方面取得进展。其研究结果以全文的形式发表在国际催化领域权威期刊《美国化学会×催化》(ACS Catalysis, 2016, 63072-3082)。

    由于高比例的暴露的界面活性位点,亚纳米团簇催化剂往往表现出较普通纳米尺寸的催化剂更为优越的催化活性。以往有关亚纳米催化剂的研究涉及的大多为贵金属相关的原子或团簇级催化剂的构建,而对于活性较高且更为经济适用的过渡金属催化剂的研究相对空白。此外,在能源催化领域中至关重要的费托合成反应(Fischer-Tropsch synthesis)中,由于催化剂结构的复杂和反应条件的苛刻,费托合成催化剂的构效关系一直是研究的难点。这对以上问题,贾春江教授与司锐研究员、马超博士等三个课题组合作,充分利用二氧化铈负载的亚纳米级铁氧团簇的结构单一性,使用球差矫正的高分辨透射电子显微镜(Cs-corrected HRETM) 结合电子能量损失谱(EELS)、同步辐射X射线吸收谱(XAFS)和原位X射线衍射(XRD)等技术深入系统考察了Fe-Ox-Fe团簇和Fe-Ox-Ce团簇催化剂在费托合成反应的结构渐变的过程。结合对不同反应时间Fe原子的电子结构及短程配位信息(Fe-OFe-FeFe-Ce)的考察,推测并验证出,有弱相互作用力的Fe-O-Fe团簇在催化费托合成的反应中具有更为优越的性能。该工作发展了在原子层次考察负载型催化剂的结构变化及构效关系的实验方法,对于其他催化剂体系的精细结构表征也具有重要的指导意义。三位评审专家对本工作给予了充分肯定,其中两位审稿专家给予领域内Top10%的高度评价。

    上海光源杨琦博士和我院无机所2015级博士生付信朴为本文的共同第一作者,该工作得到国家自然科学基金、山东省泰山学者支持计划、山东大学基本科研业务费项目、中科院百人计划、中科院先导项目的共同支持。

              

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